Publisher's Synopsis
Das Konzept der Frustrierten Lewis Paare (FLPs) hat seit der Vorstellung durch Douglas Stephan grossen Erfolg in der metallfreien Katalyse, der reversiblen Addition von Diwasserstoff sowie der Aktivierung kleiner Molekule wie CO, CO_2oder NH_3. Die Frustration der FLPs - meist auch die der "verstecken" FLPs - fusst auf geometrischen, bzw. sterischen Einflussen. Das vorliegende Werk ist eine konzeptionelle Studie, ob Frustration auch mit rein elektronischen Einflussen erreichbar ist. Die Konkurrenz um das freie Elektronenpaar in alpha-borylsubstituierten Phosphoryliden (alpha-BCP) fuhrt zu einer ausserst polaren pi-Bindung. Die Natur dieser pi-Bindung sowie der Einfluss der Substituenten wird mit Hilfe quantenchemischer Methoden eingehend untersucht. Ausserdem wird die Reaktivitat der alpha-BCP gegenuber kleinen Molekulen erprobt. Da naturlich auch das Koordinationsverhalten einer solchen polaren pi-Bindung von Interesse ist, wird dieses experimentell und quantenchemisch analysiert. Abschliessend wird die Frage geklart, wie stark die Lewis-Aciditat der ambiphilen Phosphorylide unter Erhalt der polaren pi-Bindung erhoht werden kann.
